Ivan Stelyianov Kondov

Numerical studies of electron transfer in systems with dissipation

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Kurzfassung in Deutsch

Diese Dissertation befasst sich mit Modellrechnungen zur Dynamik vom photoinduzierten Elektrontransfer und Exzitontransfer in Systemen mit vielen Freiheitsgraden. Außerdem trägt diese Arbeit zu einigen theoretischen und numerischen Aspekten der Redfield-Theorie bei. Betrachtet werden der ultraschnelle Elektrontransfer im Farbstoff Betain-30, die Elektroninjektion von einem Chromophormolekül ins Leitungsband von einem Halbleiter, sowie die Exziton-Ausbreitung in einem modellhaften ringförmigen System mit 18 Lokalisierungszentren.
Zuerst wird der Einfluss der elektronischen Kopplung auf die Dissipationsterme der Redfield-Gleichung untersucht. Es wird gezeigt, dass bei bestimmten Potenzialkonfigurationen die Vernachlässigung der elektronischen Kopplung (die soganannte diabatische Dämpfungsnäherung) dazu führt, dass das System nicht in das thermische Gleichgewicht mit dem Wärmebad relaxiert. Jedoch verliert diese Näherung ihre Gültigkeit nicht für kleine elektronische Kopplung in einer ganzen Reihe von Fällen, z.B. im Marcus-invertierten Bereich. Die Transfermechanismen, welche jenseits dieser Näherung auftreten, werden mit Hilfe der Störungstheorie erster Ordnung in der elektronischen Kopplung detailliert untersucht. Weiterhin werden direkte Verfahren zur genauen numerischen Lösung zeitlokaler Mastergleichungen implementiert und getestet. Die Effizienz dieser Methoden wird am Beispiel von einem eindimensionalen Elektrontransfer-Modell bestimmt. Desweiteren wird noch ein neues stochastisches Verfahren zur Propagation von Dichtematrizen entwickelt und in den Simulationen verwendet. Der ultraschnelle photoinduzierte Elektrontransfer in Betain-30 wird sowohl mit einer einzelnen Reaktionsmode als auch mit zwei Reaktionsmoden modelliert. Anhand der reduzierten Dichtematrix lässt sich die Gesamtpolarisation berechnen und somit ist es möglich, ein Pump-Probe-Experiment zu simulieren. Die Rechenergebnisse werden mit experimentellen Daten verglichen.

weitere Metadaten

Schlagwörter
Betain-30
Schlagwörter
reduzierte Dichtematrix
Schlagwörter
stochastische Wellenfunktion
Schlagwörter
Exzitontransfer
Schlagwörter
Pump-Probe-Spektroskopie
Schlagwörter
Redfield-Theorie
Schlagwörter
dissipative Quantendynamik
SWD SchlagworteDichtematrix
SWD SchlagworteDissipation
SWD SchlagworteDissipatives System
SWD SchlagworteElektronentransfer
SWD SchlagworteMonte-Carlo-Simulation
DDC Klassifikation530
Institution(en) 
HochschuleTU Chemnitz
FakultätFakultät für Naturwissenschaften
GutachterProf. Dr. Michael Schreiber
Prof. Dr. Karl Heinz Hoffmann
Dr. habil. Volkhard May
DokumententypDissertation
SpracheEnglisch
Tag d. Einreichung (bei der Fakultät)03.02.2003
Tag d. Verteidigung / Kolloquiums / Prüfung31.01.2003
Veröffentlichungsdatum (online)04.02.2003
persistente URNurn:nbn:de:swb:ch1-200300119

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