Tilmann Leisegang

Röntgenographische Untersuchung von Seltenerdverbindungen mit besonderer Berücksichtigung modulierter Strukturen

die Antwort der Kristallstruktur auf Stöchiometrieabweichungen

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http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:105-qucosa-38037

Kurzfassung in Deutsch

Bereits kurz nach Ende des zweiten Weltkriegs, als vergleichsweise große Mengen hochreiner Seltener Erden (SE) für die Wissenschaft bereit standen, wurde erkannt, dass die SE und deren Verbindungen eine Vielzahl bis dahin nicht untersuchter bzw. gänzlich unbekannter physikalischer Phänomene bergen. Zu diesen zählen insbesondere die magnetischen Ordnungen, der KONDO-Effekt, quantenkritische Punkte, das Schwere-Fermionen Verhalten und die Supraleitung. Es konnte teilweise ein drastischer Einfluss leichter Änderungen der chemischen Zusammensetzung auf die physikalischen Eigenschaften dieser Stoffe beobachtet werden.
Den Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit bilden die detaillierte röntgenographische Aufklärung der Kristallstruktur sowie die Untersuchung des Einflusses dedizierter Variationen der chemischen Zusammensetzung auf Struktur und Eigenschaften wichtiger Vertreter dieser Substanzklasse. Ein besonderer Akzent liegt hierbei auf der Charakterisierung von modulierten Kristallen. Für die Aufklärung der Struktur wird ein breites Spektrum physikalischer Messmethoden, insbesondere die Röntgendiffraktometrie, eingesetzt. Vorgestellt werden orientierte Fremdphaseneinschlüsse im System Y-Ni-B-C, die Ausbildung inkommensurabel geordneter Vakanzen im System Ce-Si, der Einbau von Stapelfehlern sowie eine kommensurable Ordnung von Übergangsmetall-Atomen (ÜM) im System SE-ÜM-Si und eine lagenspezifische Besetzung im System Y-Mn-Fe-O, deren Aufklärung erstmals berichtet wird. Es wird gezeigt, welche Konsequenzen die strukturellen Besonderheiten für ausgewählte physikalische Eigenschaften zur Folge haben.
Diese Arbeit hat das Ziel, einen Überblick über die möglichen „Antworten“ der Kristallstruktur der Seltenerd-Übergangsmetall-Verbindungen auf Variationen der chemischen Zusammensetzung zu geben.

Kurzfassung in Englisch

Even shortly after World War II, as large amounts of ultrapure rare earths (RE) became available for scientific research, a large reservoir of peculiar phenomena was uncovered. These had not been investigated before or were completely unknown. Examples of these phenomena are, magnetic ordering, the KONDO effect, quantum critical points, heavy fermion behaviour, as well as superconductivity. A strong influence of small variations of the chemical composition on the physical properties had been observed.
The main focus of the present thesis is the detailed elucidation of the crystal structure of fundamental representatives of this class of substances, as well as the influence of dedicated variations of the chemical composition on their structure and properties. In particular, the characterisation of modulated crystals is an important facet. A large spectrum of physical methods, especially X-ray diffraction, is employed in the investigations. Results on oriented intergrowth in the Y-Ni-B-C system, incommensurately ordered vacancies in the Ce-Si system, incorporation of stacking faults as well as commensurately ordered transition metal atoms (TM) in the RE-TM-Si system and site specific occupancy in the Y-Mn-Fe-O system are presented. Their elucidation is reported for the first time. It will be shown which consequences the structural peculiarities will have on the physical properties.
An objective of this thesis is to give an overview of the possible “answers“ that can be obtained with regard to the influence of the crystal structure of rare earth transition metal compounds on deviations of the chemical composition.

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Schlagwörter
(Deutsch)
Seltene Erden, Kristallstruktur, Röntgendiffraktometrie, modulierte Kristalle, Stöchiometrieabweichungen
Schlagwörter
(Englisch)
Rare earth, crystal structure, X-ray diffraction, modulated crystals, chemical defects
DDC Klassifikation530
RVK KlassifikationUQ 5200, VH 8045.0
Institution(en) 
HochschuleTU Bergakademie Freiberg
FakultätChemie und Physik
BetreuerProf. Dr. rer. nat. Dirk C. Meyer
GutachterProf. Dr. rer. nat. Dirk C. Meyer
Prof. Dr. rer. nat. habil. David Rafaja
DokumententypDissertation
SpracheDeutsch
Tag d. Einreichung (bei der Fakultät)16.02.2010
Tag d. Verteidigung / Kolloquiums / Prüfung09.04.2010
Veröffentlichungsdatum (online)24.06.2010
persistente URNurn:nbn:de:bsz:105-qucosa-38037

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