Emmanuelle Lescop

Laserinduzierte Prozesse im System C2H2+ + H2

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Kurzfassung in Deutsch

In der vorliegenden Arbeit wird bei tiefen Temperaturen
die bimolekulare Reaktion C2H2+ + H2 -- C2H3+ + H
in einem HF 22-Pol-Ionenspeicher untersucht.
%weist eine Aktivierungsenergie von ca. 50 meV auf.
Dreikörper- und Strahlungsratenkoeffizienten
der Assoziationsreaktion C2H2+ + H2 -- C2H4+
werden bestimmt, sowie ihre Temperaturabhängigkeit.
Durch Anregung der infrarot-aktiven antisymmetrischen C--H-Streckschwingung nu3
des C2H2+-Ions
wird die Aktivierungsenergie der bimolekularen Reaktion überwunden.
Zunächst wird ein Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung
und dann ein schmalbandiger cw-betriebener Bleisalzdiodenlaser
zur Induzierung der Reaktion eingesetzt.
Der Nachweis des Produkts C2H3+ dient als Hinweis auf den Anregungszustand der C2H2+-Ionen
( chemical probing) und somit lassen sich
die P-, Q- und R-Zweige der Normalschwingung nu3 von C2H2+ aufzeichnen.
Die empfindliche untergrundfreie Spektroskopie der Prim¨arionen wird demonstriert.
Die hohe spektrale Auflösung des Experiments ermöglicht
die Schwingungs-, Rotations-, Feinstruktur- und Kernspinszustandspezifische Anregung der C2H2+-Ionen.
%Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Rotationseffekte.
Es wird gezeigt, dass eine grössere Rotationsquantenzahl des C2H2+-Ions zur Behinderung
der Reaktion führt.

Mit der Messung der C2H3+-Ionenzahl als Funktion der Speicherzeit
und der H2-Dichte werden die Ratenkoeffizienten der laserinduzierten Reaktion
und der Reaktion schwingungsangeregter Primärionen bestimmt.
Es wird vermutet, dass die Energie nicht unmittelbar in der Reaktionskoordinate vorhanden ist, sondern einen Sto¨skomplex \mbox{\glqq erhitzt\grqq}.
Die von einer Barriere im Eingangskanal behinderte Komplexbildung kann die vorgestellten Ergebnisse erklären.
Der Ratenkoeffizient der stossinduzierten Schwingungsrelaxation
wird ermittelt.
Die experimentelle Bestimmung des Einstein-Koeffizienten der spontanen Emission ermöglicht es, die
Lebensdauer des angeregten Zustandes sowie das Dipolmatrixelement und die Schwingungsintensität von nu3
abzuschätzen.

weitere Metadaten

Schlagwörter
Ion-Molekül Reaktion
Schlagwörter
tiefe Temperaturen
Schlagwörter
HF 22-Pol-Ionenspeicher
Schlagwörter
IR-Lasersysteme
Schlagwörter
Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung
Schlagwörter
Ratenkoeffizienten
Schlagwörter
Azetylenion
Schlagwörter
Dreikörper- und Strahlungsassoziation
Schlagwörter
laserinduzierte Reaktion
Schlagwörter
C-H-Streckschwingung
Schlagwörter
Lambda-Aufspaltung
Schlagwörter
zustandselektierte Kinetik
Schlagwörter
Lebensdauer schwingungsangeregter Zustände, Schwingungsrelaxation, Komplex, Übergangszustand.
SWD SchlagwortePhysikalisch-chemische Messung
SWD SchlagworteGasphasenreaktion
SWD SchlagworteNeodym-YAG-Laser
SWD SchlagworteBleisalz-Diodenlaser
SWD SchlagworteInfrarotspektroskopie
SWD SchlagworteReaktionskinetik
SWD SchlagworteReaktionsdynamik
SWD SchlagworteAcetylen
SWD SchlagworteRotationsrelaxation
DDC Klassifikation530
DDC Klassifikation540
Institution(en) 
HochschuleTU Chemnitz
FakultätFakultät für Naturwissenschaften
DokumententypDissertation
SpracheDeutsch
Tag d. Einreichung (bei der Fakultät)18.08.2000
Tag d. Verteidigung / Kolloquiums / Prüfung15.08.2000
Veröffentlichungsdatum (online)18.08.2000
persistente URNurn:nbn:de:bsz:ch1-200000715

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